復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系解密二維磁性材料之堆疊與磁耦合間關(guān)聯(lián)

近年來，新興的二維磁性材料備受矚目。相比于傳統(tǒng)的三維空間結(jié)構(gòu)，二維層狀磁性材料因其原子層間較弱的范德華爾斯作用力，能夠人為操控其層間堆疊方式，進而有可能影響其磁耦合特性，為新型二維自旋器件的研制提供新思路。然而，堆疊方式與磁耦合間的關(guān)聯(lián)機制之前仍不甚明晰，尚未在原子級層面獲得實驗的直接觀測。

針對這一問題，復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系教授高春雷、吳施偉團隊聯(lián)手協(xié)作，創(chuàng)造性地運用了原位化合物分子束外延生長技術(shù)和自旋極化掃描隧道顯微鏡結(jié)合的實驗手段，在原子級層面徹底厘清了雙層二維磁性半導(dǎo)體溴化鉻（CrBr3）的層間堆疊和磁耦合間的關(guān)聯(lián)，為二維磁性的調(diào)控指出了新的維度。北京時間11月22日凌晨，相關(guān)研究成果以《范德華爾斯堆疊依賴的層間磁耦合的直接觀測》（“Direct observation of van der Waals stacking dependent interlayer magnetism”）為題在線發(fā)表于《科學(xué)》（Science）主刊。

實驗突破：揭秘材料堆疊方式與磁耦合之間的直接關(guān)聯(lián)性

近年來發(fā)現(xiàn)的二維磁性材料提供了研究堆疊與磁性的平臺，其中三鹵化鉻家族CrX3（X = Cl，Br，I）引起了研究者的特別關(guān)注。研究表明，CrBr3和CrI3的體材料和單層薄膜都具有面外易軸的鐵磁性，且兩者體材料的晶體結(jié)構(gòu)相似。然而，經(jīng)由機械剝離而得的CrI3和CrBr3雙層膜卻呈現(xiàn)出迥然不同的磁耦合特性，前者在多種測量方式下均表現(xiàn)出出人意料的層間反鐵磁耦合，而機械剝離的CrBr3雙層膜仍可保持層間鐵磁耦合。這一反�，F(xiàn)象是領(lǐng)域內(nèi)的一大未解之謎，引起了廣泛的興趣。它的內(nèi)在物理機制如何？究竟是什么導(dǎo)致了層間磁耦合發(fā)生從鐵磁性到反鐵磁性的巨大轉(zhuǎn)變？

團隊基于以上科學(xué)問題，決定以CrBr3雙層膜作為主要研究對象和潛在突破口。雙層CrBr3間較弱的范德瓦爾斯力賦予層間發(fā)生相對轉(zhuǎn)動和平移的“自由”，從而使堆疊方式多樣化成為可能。確實，在實驗中獲得的CrBr3雙層膜具有兩種不同的轉(zhuǎn)動堆疊結(jié)構(gòu)（H型和R型），分別對應(yīng)迥異的結(jié)構(gòu)對稱性。其中，R型堆疊結(jié)構(gòu)中，雙層膜上下兩層間同向平行排列，且沿晶體鏡面方向作一定平移；H型堆疊結(jié)構(gòu)中，雙層膜上下兩層之間旋轉(zhuǎn)了180度，反向平行交錯排列。這兩種結(jié)構(gòu)均是在相應(yīng)的體材料中從未發(fā)現(xiàn)過的全新堆疊結(jié)構(gòu)。

運用自主研制的自旋極化掃描隧道顯微鏡測量技術(shù)，團隊進一步在原子級分辨下獲取了樣品磁化方向的相對變化。在H型堆疊的CrBr3雙層膜上，實驗所得鐵磁磁滯回線呈方形，雙層膜的自發(fā)磁化方向同向排列，在外磁場的作用影響下，雙層整體在朝上和朝下間變化。結(jié)合顯微鏡磁性探針本身的磁化方向，展現(xiàn)出2個平臺。而在R型堆疊的CrBr3雙層膜上，實驗卻測量到了4個平臺。研究團隊很快意識到此種回線形狀對應(yīng)于層間的反鐵磁耦合：當外磁場小于±0.5T時，CrBr3雙層膜層與層之間的磁化方向相反，形成了兩個不同的層間反鐵磁構(gòu)型，對應(yīng)了低磁場下的2個平臺。而當外磁場大于±0.5T時，CrBr3雙層膜的磁化方向在外磁場的影響下強制都指向外磁場方向，與大磁場下的2個平臺相對應(yīng)。

至此，團隊率先在原子級尺度闡明了CrBr3堆疊結(jié)構(gòu)與層間鐵磁、反鐵磁耦合的直接關(guān)聯(lián)，為理解三鹵化鉻家族CrX3中不同成員的迥異磁耦合提供了指導(dǎo)。依據(jù)這一特性，有望為新型二維自旋器件提供全新的研制思路，應(yīng)用前景廣闊。更小身材、更高效率的磁性傳感器、非易失隨機存儲器、自旋電子學(xué)器件，或均將成為現(xiàn)實。

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技術(shù)前沿：自主研發(fā)實驗設(shè)備實現(xiàn)精準測量調(diào)控

科學(xué)突破的取得，離不開實驗技術(shù)的不斷攻堅克難。該項研究所用設(shè)備均為團隊自主研發(fā)搭建，從而為實驗的順利進展奠定堅實基礎(chǔ)。

為獲取符合要求的實驗材料，團隊巧妙地引入化合物分子束外延生長技術(shù)，在真空環(huán)境中蒸發(fā)原材料并促其以薄膜形式逐層沉積至表面，實現(xiàn)原子級精準控制。

考慮到生長所得的雙層膜的尺寸在10 nm數(shù)量級，遠超一般磁學(xué)測量方法的空間分辨能力，研究團隊使用獨特的自旋極化掃描隧道顯微鏡技術(shù)，利用顯微鏡探針與樣品距離極度逼近所產(chǎn)生的量子隧穿電流，準確表征樣品表面形貌、磁性等信息，可達結(jié)構(gòu)和自旋的原子級分辨率。此技術(shù)壁壘高、難度大，成果的達成非一日之功，高春雷團隊已在此領(lǐng)域深耕15年之久，經(jīng)不斷積累和創(chuàng)新，終獲此突破。

據(jù)悉，高春雷和吳施偉為文章的通訊作者，復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系博士后陳維炯為*作者，華盛頓大學(xué)西雅圖分校許曉棟教授為合作者。研究工作得到自然科學(xué)基金委、國家重點研發(fā)計劃和國家基礎(chǔ)研究計劃等項目經(jīng)費的支持。